Olivier Marie Joseph Mordrelle à l’état civil, nait le 29 avril 1901 à Paris.
En 1919, il adhère au groupe nationaliste Breiz atao (Bretagne toujours) fondé un an avant par Morvan Marchal.
En 1922, il devint président de l’Unvaniez Yaouankiz Vreiz (Union de la jeunesse de Bretagne). En 1925, alors qu’il est installé à Quimper comme architecte, il lance, avec le linguiste Roparz Hemon, Gwalarn (Vent de noroît), supplément littéraire en breton à Breiz Atao, voué à la renaissance de la langue bretonne, avant de devenir une revue indépendante de 1926 à 1944.
Il co-signe, avec Roparz Hemon, le manifeste de Gwalarn, dans le numéro de Breiz Atao (n° 74, février 1925) où apparaît, en en-tête de la rubrique sur la vie du parti, le hevoud, symbole ressemblant à la croix gammée et choisi pour son aspect païen et pré-chrétien. Cette année-là se tient aussi le premier congrès interceltique à Dublin où la délégation bretonne se compose de François Jaffrennou (le barde Taldir), Olier Mordrel, Morvan Marchal et Youen Drezen. En 1927, il devient co-président du Parti autonomiste breton (PAB), puis son secrétaire à la propagande.
Il anime dans les années trente un courant de jeunes architectes d’esprit autonomiste et tente de créer un style breton moderne.
En 1934, il fonde la revue Stur (Le Gouvernail). En 1936, il fonde le Bulletin des minorités nationales de France, ultérieurement dénommé Peuples et Frontières, où sont présentées des revendications au nom de la Bretagne et des principales minorités nationales européennes.
Le 14 décembre 1938, Mordrel est condamné, avec François Debauvais, à un an de prison avec sursis pour « atteinte à l’unité de la nation ».
Avant la déclaration de la guerre entre la France et l’Allemagne, et afin s’échapper à une arrestation imminente, il part en Allemagne avec sa femme, François et Anna Debauvais. Le PNB (Parti national breton, fondé en 1911 par le poète Le Mercier d’Erm), relancé en 1932 avec F. Debeauvais avec un cap séparatiste (inspiré de la révolution irlandaise) et donc en rupture avec le régionalisme, est en effet dissous sous le gouvernement Daladier en octobre 1939 en raison de ses relations supposées favorables à l’Allemagne nationaliste. Les biens du parti sont confisqués et les archives détruites.
En Janvier 1940, les deux fondateurs du PNB adressent une Lettre de Guerre (Lizer Brezel) à leurs militants en rappelant qu’ « un vrai Breton n’a pas le droit de mourir pour la France ». Ils ajoutent : « Nos ennemis depuis toujours et ceux de maintenant sont les Français, ce sont eux qui n’ont cessé de causer du tort à la Bretagne ». Ils engagent aussi des pourparlers à Berlin « pour tenter d’y jouer la carte de l’indépendance bretonne dans l’éventualité probable d’une défaite de la France » en se réclamant d’un « Gouvernement breton en exil » (Bretonische Regierung).
En mai 1940, François Debauvais et lui sont jugés par contumace par le tribunal militaire de Rennes pour « atteinte à la sécurité extérieure de l’État et à l’intégrité du territoire, maintien ou recrutement d’un groupe dissous, provocation de militaires à la désertion et à la trahison ». Ils sont dégradés militairement et condamnés à mort. Le 1er juillet 1940, Olier Mordrel revient en Bretagne, suite à l’entrée des Allemands en France.
Mordrel, malgré sa mise à l’écart, est néanmoins en 1942 autorisé à faire reparaître sa revue des années 30, Stur. En 1943, il rencontre régulièrement à Rennes Louis-Ferdinand Céline. Il fait partie de Radio Paris. Mordrel quitte Rennes au printemps 44 pour Paris où il tente d’échafauder un plan pour gagner un pays neutre : il veut y créer un Comité national en exil … Mais, le 13 août 44, il prend le chemin de l’exil, d’abord en Allemagne, puis en Autriche et en Italie.
Dans ses mémoires, Olier Mordrel dit avoir négocié le 16 février 1945 une alliance avec le parti de Doriot (PPF), contre la reconnaissance d’une indépendance bretonne au sein d’une fédération « de type suisse ».
Il est condamné à mort par contumace en juin 1946.
Il part d’abord pour le Brésil, puis l’Argentine, avant de trouver refuge en Espagne. Il écrit dans la revue Ar Vro, sous le pseudonyme de Brython.
Il revient en France, en 1972, collabore à La Bretagne réelle, sous le pseudonyme d’Otto Mohr et édite divers livres, dont Waffen SS d’Occident.
Le nationaliste breton, un temps proche de la Nouvelle droite, Yann-Ber Tillenon le nomme en 1983 Président d’honneur, tout comme Goulven Pennaod, du cercle Kelc’h Maksen Wledig (du nom de l’Empereur Maxime, « descendu » de Bretagne insulaire en compagnie de Conan Meriadec, le premier roi de Bretagne ).
Il meurt le octobre 1985 à Léchiagat.